看样要重新定义个Font对象，在构造函数中定义它的大小，
博爱网站制作公司哪家好，找创新互联公司！从网页设计、网站建设、微信开发、APP开发、成都响应式网站建设等网站项目制作，到程序开发，运营维护。创新互联公司自2013年起到现在10年的时间，我们拥有了丰富的建站经验和运维经验，来保证我们的工作的顺利进行。专注于网站建设就选创新互联公司。
With Button1.Font
Button1.Font = New Font(.FontFamily, 34, .Style, .Unit) '参数都用原来字体参数，只有大小改成你需要的。
End With
给点提示吧，已粗体为例（完全是我自己的方法，不知别人是怎么做的）：
'先获取选择的字体信息（字体、大小、样式。。。）
Dim currentFont As System.Drawing.Font = RichTextBox1.SelectionFont
'在重新定义某种样式的时候，不丢失其他信息
RichTextBox1.SelectionFont = New Font(currentFont.FontFamily, currentFont.Size, FontStyle.Bold)
可以利用font 设置。设置方法如下：
TextBox1.Font = New System.Drawing.Font("宋体", 10)
也可以通过字体对话框来实现 如：
Private Sub myButton_Click(sender As Object, e As EventArgs)
Dim myFontDialog As FontDialog
myFontDialog = New FontDialog()
If myFontDialog.ShowDialog() = DialogResult.OK Then
' Set the control's font.
myDateTimePicker.Font = myFontDialog.Font
End If
End Sub