主窗体代码调用Me.close不就可以了吗？或者在任意代码处调用Application.Exit()。如果不起作用的话是因为你在窗体关闭的事件中调用了e.Handle=True
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既然是VB.NET，那么，窗体关闭的事件，是.net framework提供的，是FormClosed事件。也是两个参数，一个object sender这个是object基类，整个.net framework都是从它派生的，一个 EventArgs e，事件处理基类，一切事件是从EventArgs基类派生出来的。
只需要用变量存储 Image 对象，然后不需要的时候释放掉就行了。
Dim img1 As Image
img1 = Image.FromFile(pic)
PictureBox1.Image = img1
'窗口关闭时
img1 = Nothing
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