F(X)数据定义有问题。X此时为0。
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解决方法：使用动态数组。
Dim F0, F1, F2, F3, F4, F() As Double 'F为动态数组
x = Val(TextBox2.Text)
REDIM F(x) '重新定义
i、j两个变量在for循环结束后数值都是6，
所以你的a(i,j)=a(6,6)，但是你定义是Dim a%(5, 5)，所以才会提醒“索引超出了数组界限”的。
没看明白你的TextBox1.text是来显示什么的？
如果用来显示a(5,5)的直接写TextBox1.Text = a(5, 5)就可以了呀
Dim S As String()
Dim j As Integer = 9
ReDim S(j)
For i = 0 To j
S(i) = i
Next
注: 指定数组上限才能对其赋值
很可能是你的Vb程序中有Option Base语句。
vb.net 的数组基数都是从0开始的，并且不支持 Option Base 语句。