1． F12：转到定义；Shift+F12：转到引用
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2． F5：启动；Ctrl+F5：开始执行（不调试）；Shift+F5：停止调试
3． F7：查看代码；Shift+F7：查看视图设计器
4． Ctrl+Alt+L：解决方案资源管理器
5． Ctrl+Alt+J：对象浏览器
6． F4：显示属性窗口
7． Ctrl+Alt+X：工具箱
8． Ctrl+Alt+C类视图
9． Alt+Enter：查看属性
10．F10：逐过程调试
11．F11：逐语句调试
12．Ctrl+B：新断点
13．Ctrl+Shift+F9：清除所有断点
14．Ctrl+Shift+B生成解决方案
15．Shift+Alt+Enter：全屏
16．大纲显示：Ctrl+M, Ctrl+M：切换大纲显示展开；Ctrl+M, Ctrl+L：切换所有大纲显示；Ctrl+M,Crtl+P停止大纲显示；Ctrl+M, Ctrl+O：折叠到定义
17．智能感知：Ctrl＋J：列出成员；Ctrl+Shift+空格：参数信息； Ctrl+K,Ctrl+I：快速信息；Alt+右箭头键：完成单词
长按你可以用计时器来实现啊，写个例子：
Private blCtrl As Boolean = False
Private Sub Form1_KeyDown(sender As Object, e As KeyEventArgs) Handles Me.KeyDown
If e.KeyCode = Keys.LControlKey Then blCtrl = True
End Sub
Private Sub Form1_KeyUp(sender As Object, e As KeyEventArgs) Handles Me.KeyUp
If e.KeyCode = Keys.LControlKey Then blCtrl = False
End Sub
然后你可以在计时器里检测blCtrl的状态来确定，不知道你的具体情况是什么样的
总之是用一个布尔变量来记录按键状态，配合计时器来达到你想要的功能
1、将窗口的KeyPreview属性设置为True
Me.KeyPreview = True
2、处理窗口的KeyDown事件
Sub MainFormKeyDown(sender As Object, e As KeyEventArgs)
Select Case e.KeyCode
Case Keys.Escape
Me.button1.PerformClick
Case Keys.Enter
Me.button2.PerformClick
End Select
End Sub